تقدم جديد في دراسة الاختزال الكهربي الفعّال لثاني أكسيد الكربون

في الآونة الأخيرة، حقق فريق باو شين هي ووانغ غوشيونغ من مختبر الدولة الرئيسي للتحفيز التابع لمعهد داليان للفيزياء الكيميائية التابع للأكاديمية الصينية للعلوم تقدماً جديداً في أبحاث الاختزال الكهربائي عالي الكفاءة لثاني أكسيد الكربون.وقد تم نشر النتائج ذات الصلة على مجلة طاقة البيئة.العلوم.

يمكن لعملية الاختزال الكهروكيميائي لثاني أكسيد الكربون (CO2RR) أن تحقق في نفس الوقت تحويل ثاني أكسيد الكربون واستخدامه والتخزين الفعال للكهرباء النظيفة المتجددة، مما يساعد على بناء شبكة إعادة تدوير موارد الكربون المستدامة. في السنوات الأخيرة، أجرى فريق البحث دراسة منهجية فريدة ومتعمقة للاختزال الكهروكيميائي لثاني أكسيد الكربون من منظور التحفيز، وحقق سلسلة من نتائج البحث في المحفزات القائمة على النانو بالبلاديوم، وواجهات أكسيد المعدن، وما إلى ذلك، مما أدى إلى تحسين التحفيز الكهروكيميائي لثاني أكسيد الكربون بشكل كبير. انتقائية ونشاط واستقرار الاختزال (J. أكون. كيمياء. اجتماعي., كيمياء. العلوم., J. أكون. كيمياء. اجتماعي., أيه سي إس كاتال., أنجو. كيمياء. دولي. إد.).

المركبات المعدنية الانتقالية-النيتروجين-الكربونية هي مواد كهروحفزية من المتوقع أن تحل محل المعادن النبيلة. ركز فريق البحث مؤخرًا على التحضير المتحكم فيه لمثل هذه المواد وخصائصها الكهروحفزية (طاقة البيئة.العلوم.، نانو طاقة، أيه سي إس كاتال). .). أظهرت الدراسات السابقة أن المركبات المعدنية الانتقالية-النيتروجين-الكربونية يمكن أن تقلل من ثاني أكسيد الكربون عن طريق الاختزال الكهروحفزي لإنتاج ثاني أكسيد الكربون، ولكن مع زيادة الجهد الزائد، يزداد تيار تفاعل تطور الهيدروجين التنافسي (ها) بشكل كبير، مما يؤدي إلى انخفاض سريع في كفاءة فاراداي أول أكسيد الكربون. الحصول على كثافة تيار أول أكسيد الكربون عالية. لذلك، فإن تحقيق كثافة تيار CO2RR عالية وكفاءة فاراداي في نفس الوقت يمثل تحديًا مهمًا للمركبات المعدنية الانتقالية-النيتروجين-الكربونية.

في هذه الدراسة، نجح الفريق في تحضير مادة كربونية مسامية مُشبَّعة بالنيكل والنيتروجين أحادية التشتت عن طريق التحليل الحراري لهيكل إيميدازول زيوليت ثنائي المعدن من الزنك والنيكل (زيف-8). تصل حمولة أنواع النيكل إلى 5.44٪ بالوزن. على محفز ني-N هذا، تم الحفاظ على كفاءة أول أكسيد الكربون فاراداي بين 92.0٪ و 98.0٪ في نطاق الجهد العريض من -0.53 فولت إلى -1.03 فولت (مقابل ر.هـ.هـ). زادت كثافة تيار أول أكسيد الكربون مع الجهد الزائد، في - 1.03 فولت (مقابل ر.هـ.هـ) وصل إلى 71.5 ± 2.9 مللي أمبير / سم 2. تظهر نتائج التوصيف والتجارب المقارنة أن ني-N غير المشبع بالتنسيق هو الموقع النشط؛ تكشف حسابات نظرية الكثافة الوظيفية أيضًا أن CO2RR أكثر احتمالية من ها في موضع NiN2V2 (V تعني الشغور). من المفترض أن NiN2V2 قد يكون الجزء النشط من CO2RR. لذلك، فإن التنسيق عالي التحميل للمواقع النشطة غير المشبعة ني-N يحقق في نفس الوقت كثافة تيار عالية وكفاءة فارادية لـ CO2RR، مما يكسر حد تأثير دد ... لانتقائية CO2RR ومعدل التفاعل على مركبات المعادن الانتقالية والنيتروجين والكربون.

تم تمويل العمل البحثي المذكور أعلاه من قبل المؤسسة الوطنية للعلوم الطبيعية في الصين، وبرنامج البحث والتطوير الوطني الرئيسي، وDMTO، والمشاريع التجريبية للأكاديمية الصينية للعلوم.